本文所介绍的工作,主要是通过不同方式的浸润性调控来促进碳化钨纳米阵列结构在能量转化领域的应用,即,利用具有超疏气浸润性的碳化钨纳米阵列来促进酸性体系电催化分解水和 利用具有夹层浸润性的碳化钨纳米阵列来促进太阳能光热淡化海水、净化污水。具体研究内容如下:1、氧化钨纳米阵列与碳化钨纳米阵列的合成。我们通过水热法合成了十二种形貌的氧化钨纳米阵列,其中包括纳米线阵列、纳米柱阵列和纳米带阵列等等。之后,利用热挥发性固体碳源和还原剂,对二维带状氧化钨纳米阵列进行了还原碳化,合成了二维带状的六方相碳化钨纳米阵列。通过调整热挥发性固体碳源和还原剂的种类,还可以选择性合成氮掺杂和不掺杂的碳化钨纳米阵列。我们利用热挥发性固体碳源和还原剂取代传统的甲烷和氢气,使得碳化钨合成过程更安全。碳化钨与纳米阵列结构的优势相结合,也为其在机械、光学、催化领域的众多应用提供了一种可能的优化方法。2、超疏气氮掺杂碳化钨纳米阵列促进酸性体系电催化全分解水。通过氮掺杂调整碳化钨的电子结构,再结合纳米阵列、浸润性的优势,我们从微观到介观再到宏观的角度提升了碳化钨对酸性环境电催化析氢反应(HER)的催化活性。氮掺杂的碳化钨纳米阵列不仅在较低过电位实现了比较大的电流密度(-190 mV,200 mA cm-2),并且在大电流密度(100 mA cm-2)条件下工作稳定。该研究成果将有助于推进非贵金属催化剂在酸性环境、质子交换膜电解水产氢领域的工业应用。微观、介观、宏观尺度相结合,材料、结构、界面性质相结合的设计理念,对之后的催化剂设计也有一定启发。与此同时,氮掺杂碳化钨纳米阵列还体现出在酸性环境非常高的电催化析氧反应(OER)效率(相对于可逆氢电极在1.4 V左右起峰)。在当前的OER研究领域,已有很多高效、稳定的碱性体系非贵金属催化剂,但酸性体系非贵金属催化剂的研究却举步维艰,氮掺杂碳化钨材料将会是一个非常有前景的研究方向。该材料同时作为酸性体系电解水的阴、阳极,可以在单节商用AA电池的驱动下实现全电解水。这是非贵金属催化酸性体系全分解水的一个突破。3、夹层浸润性碳化钨纳米阵列用于实现高效的太阳能光热净水。粗糙的多级纳米阵列结构以及由此增强的局域表面等离子体共振效应(LSPR),使碳化钨纳米阵列几乎在整个太阳光谱都表现出优异的光吸收性能(220nm-2200nm范围内的光谱吸收都在97.5%以上)。此外,利用碳化物取代传统的金属LSPR纳米材料应用于光热转化,还在一定程度上避免了金属LSPR纳米材料在光照条件下容易团聚、吸光性能降低的问题。碳化钨纳米阵列在光照条件下持续工作500小时,性能没有明显衰减。进一步地,通过构筑夹层浸润性结构,其将太阳光转化成蒸汽的效率达到了 90.8%,从人造海水和重金属离子污水产生蒸馏水的速率分别可以达到1.06 kg m-2 h-1和0.98 kg m-2 h-1。经过1h×100次重复利用后,其净水速率依然可以保持初始状态的98%。该工作对促进太阳能的高效利用、缓解人类水危机具有一定意义。总之,本工作通过将碳化钨、纳米阵列与浸润性相结合,在酸性体系电催化分解水领域和太阳能光热蒸发净水领域取得了一些进展。
化石燃料有限,且其燃烧产物还造成了日益严重的环境污染和急剧的气候变化。绿色、清洁、可持续新能源的开发与利用是解决能源与环境问题的关键和重要途径。在新能源的开发与利用过程中,太阳能和氢气受到越来越多的关注。碳化钨良好的酸性环境稳定性和类铂的催化特征,使其在氢能和太阳能的相关研究中显示出了巨大的开发潜力。与此同时,纳米阵列结构和超浸润现象在新能源采集、转化、存储与利用过程中的作用也受到越来越多的关注。